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In diesem Teilprojekt sollen anhand von definiert mikro- bzw. nanostrukturierten Modell­katalysatorsystemen, am Beispiel von Au/TiO2 Modellsystemen und hier speziell anhand der CO Oxidation, Effekte der Größe und Form der aktiven Nanopartikel und ihrer Wech­sel­wirkung mit dem Substrat auf ihre katalytische Funktion sowie Details von Trans­port- und Spillover-Prozessen bei katalytischen Reaktionen untersucht werden. Dazu wer­den vor allem mit Hilfe der Mizellartechnik erzeugte Modellsysteme eingesetzt, in denen über ge­eignete Polymerhüllen und Au Beladungen nahezu monodisperse Au Nanopartikel in quasi-geordneter Verteilung mit einer engen Partikel-Partikel Abstandsverteilung auf den wohlde­finierten, atomar ebenen oxidischen Trägern deponiert werden, in denen Größe und Ab­stand der Au Nanopartikel unabhängig variiert werden können. Damit können sowohl die lokalen chemischen/katalytischen Eigenschaften als auch lokale Transportprozesse un­ter definierten strukturellen Bedingungen untersucht werden.

Die Arbeiten in der anstehenden letzten Förderperiode zielen i) auf ein detailliertes Ver­ständnis der Wechselwirkung zwischen Au Nanopartikel und oxidischem Substrat, insbe­sondere der Struktur der Au-TiO2 Grenzfläche und der Form der Au Nanopartikel, nach verschiedenen Vorbehandlungen und in Abhängigkeit von der Au Partikelgröße, und deren Korrelation mit der Reaktivität, ii) auf den Einfluss von weite­ren Metallkomponenten in bimetallischen Nanopartikeln auf diese Eigenschaften, und iii) den Einfluss von Transporteffekten sowie spill-over Pro­zessen auf die Reaktivität. Dazu sollen neue strukturempfindliche Methoden, insbesondere hochauflösende TEM Un­ter­suchungen (Zusammenarbeit mit G1) und in-situ Röntgenbeugung (unter Reaktions­bedin­gungen) sowie in-situ spektroskopische Methoden wie Hochdruck-XPS und IR einge­setzt werden, um Information über strukturelle Aspekte und chemische Zusammensetzung der Oberfläche unter Reaktionsbedingungen und deren Ein­fluss auf die lokale Reaktivität zu erhalten. Dies wird unterstützt durch enge Zusammenar­beit mit der Theorie (A8). Der Ein­fluss des Parti­kelabstands auf die Reaktivität gibt In­formationen über die Bedeutung von spill-over Pro­zesse. Schließlich sollen mesoskopische Transporteffekte anhand der CO Oxidation an mikrostrukturierten Au/TiO2 Oberflächen, mit aktiven, Au funktionalisierten Feldern und dazwischen liegenden inerten Bereiche (10-100 µm Skala), mit dem hier ent­wickelten Raster-Massenspektrometer untersucht werden.